A Ordem Terceira do Carmo já estava instalada na cidade desde o século XVII, ocupando uma capela próxima ao Convento do Carmo. Em 1752 a Ordem decidiu construir um novo templo, cujo projeto é atribuído ao português Manuel Alves Setúbal. O período de obras foi de 1755 a 1770, e as torres ficaram ainda inacabadas. As torres atuais só foram construídas entre 1847 e 1850, pelo arquiteto Manuel Joaquim de Melo Corte Real. A fachada é única entre as igrejas coloniais da cidade por ser totalmente revestida de pedra, e possui ainda belos portais, janelões e um frontão contracurvado típico do barroco. Os portais principal e lateral da igreja, em pedra de lioz portuguesa, são encimados por medalhões com a Virgem e o Menino Jesus, encomendados a escultores lisboetas e instalados em 1761. A decoração interna começou em 1768 com o entalhador Luiz da Fonseca Rosa e, a partir de 1780, foi feita por Mestre Valentim. As telas da capela do noviciado, à direita da capela-mor, foram pintadas por Manuel da Cunha.